近日，我院许晶晶研究员以共同通讯作者身份在国际知名期刊《Angwandte Chemie International Edition》（德国应用化学）上发表了题为“Regulating Non-Equilibrium Solvation Structure in Locally Concentrated Ionic Liquid Electrolytes for Wide-Temperature and High-Voltage Lithium Metal Batteries”的研究性论文。中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所吴晓东研究员为论文共同通讯作者。

室温离子液体电解质（ILEs）因其不可燃性、低挥发性、宽电化学窗口、优异的界面成膜性等优点，近年来引起了研究者的极大兴趣。但是ILEs的高粘度限制了锂离子的传输动力学，从而影响了电池的高倍率性能和低温性能。将稀释剂与ILEs结合、形成局部浓缩的离子液体电解质（LCILEs）的策略，能够有效地降低ILEs的粘度、同时保留接触离子对（CIPs）和阴离子聚集体（AGGs）的溶剂化结构，被广泛用于高电压锂金属电池LMBs中。然而目前的研究对于稀释剂在实际工况下如何影响锂离子溶剂化结构的机制仍不清楚。近日，我院许晶晶研究员与中国科学院苏州纳米所吴晓东研究员合作：采用1,3-二氯丙烷（DCP13）作为稀释剂制备了一种氯代烷烃辅助的宽温域局部浓缩离子液体电解质（DCP13-LCILE），研究了在外部电场下电解液的非平衡态溶剂化结构。他们发现在电场作用下稀释剂会参与到锂离子的溶剂化结构中进而影响电池性能。在这种非平衡态溶剂化结构中，DCP13稀释剂分子比DCP12表现出更高的锂离子亲和力，减少了游离稀释剂分子的含量，从而增强了电解质的氧化稳定性。此外，DCP13与锂离子在非平衡溶剂化结构中的配位促进了传输动力学，形成了更加致密且平滑的锂金属沉积形貌。这项工作提出了电解质在外加电场下的非平衡态溶剂化结构的动态视角，为LCILEs中稀释剂的作用提供了新的见解，并为设计高性能锂金属电池电解质提供了新的启示。

图1：(a) 在外部电场作用下，从平衡态溶剂化结构到非平衡态溶剂化结构的转变示意图。(b) DCP12和DCP13的分子结构和静电势图。(c) 不同构型的Li⁺离子与DCP12和DCP13的结合能强弱。

许晶晶研究员，长期以来致力新能源关键材料与器件的研究，主要研究方向有：（1）安全/宽温电解液及电解液/电极界面调控研究；（2）聚合物固态电解质与固态电池研究；（3）锂（钠）硫电池研究。迄今为止，已以第一作者或通讯作者发表SCI论文40余篇，包括国际知名期刊如Nat. Commun.、Angew Chem. Int. Ed.、Adv. Energy. Mater.、Adv. Funct. Mater.、ACS Nano、Nano Energy等；申请发明专利30余项，授权国家专利9项。担任多个国际知名期刊如J. Am. Chem. Soc.、Adv. Energy. Mater.、Adv. Funct. Mater.、ACS Nano等审稿人，并多次受邀在储能材料相关会议做电解液/固态电解质/硫基电池等学术报告。

  论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202412896